1.摘要
FINEMET合金是一种纳米晶体材料，由于具有理想的软磁性能，有着广泛的应用前景。为了研究指导这些合金的应用设计，本文期望研究FINEMET合金的选择工艺参数（成分、温度、退火时间）与结构参数（平均半径和体积分数）之间的关系。通过结合相图计算和机器学习的方法，得到校准良好的元模型，能够快速准确地预测任何期望输入的结构参数。训练模型所用的数据的来源为对不同温度下的铁和硅的浓度进行退火模拟。利用这些数据通过优化工具modeFRONTIER提供的k-最近邻算法（KNN）建立了结果为平均半径和体积分数的元模型。再通过modeFRONTIER提供的平行坐标图来分析成分、温度和退火时间的影响，并有助于确定这些因素的组合，从而得到纳米晶体所需的平均半径和体积分数。本文的研究有助于理解工艺参数和实现目标性能所需微观结构特征之间的联系，并明确了KNN等机器学习技术在研究材料科学领域的价值。
2. 背景介绍
FINEMET合金是一类基于Fe-Si-Nb-B-Cu系的软磁合金。与其他软磁铁相比，FINEMET合金具有高饱和磁化强度和高磁导率、低磁导率、低磁致伸缩、优良的温度特性、较小的时效效应和优良的高频特性。因此，FINEMET合金已成功应用于许多领域，包括扼流圈、手机、降噪装置、电脑硬盘、变压器等。为改善FINEMET合金的软磁性能，需要通过大量的实验，然后使用先进的诊断工具进行表征。
为减少材料设计和实验所用的时间，这里采用机器学习中的k-最近邻算法（k-NN）来建立元模型（响应面或替代模型），用以描述参数间的关系。为保证机器学习方法生成的模型的精度，这里提出了一个结合相图计算和机器学习的方法，通过相图计算为机器学习训练过程提供来获得精度稳定且可靠的元模型。
3. 方法
图1显示了过程的示意图，首先通过相图计算的方法FINEMET材料做参数化来完成成核和生长模型（沉淀模型）的实现。通过这个模型来生成纳米晶体的平均半径和体积分数等数据，用这些数据作为开发元模型的训练集。对元模型产生的结果的分析揭示了输入参数（成分、温度和时间）与优化量之间的相关性。
图1. 工作流程
生成的平均半径和体积分数数据导入到modeFRONTIER中通过k-NN算法来构造元模型。KNN算法基于新输入与存储案例的相似度（距离函数）预测新的输出（在本例中为平均半径和体积分数）。具体地说，要预测对应于新输入的新目标/输出，直接的方法是计算新输入的前k个最近邻的输出的平均值。一般来说，平均数是加权的，这样临近数据对平均数的贡献比其他数据多。在本文中使用k=11邻域作为元模型来描述纳米晶体的平均半径和体积分数与成分、退火温度和保温时间的函数。
modeFRONTIER的平行坐标图（PCC）工具用于可视化大型和多变量数据或结果集。该工具在材料研究领域也非常有用。对应于当前的问题，我们有五个平行的坐标轴，三个可变（输入）轴，成分、温度、保温时间；和两个函数（输出）轴，平均半径和体积分数。用PCC分析了所有的数据，找出了在平均半径（5-7.5nm）和体积分数（>0.7）的理想范围内纳米晶体的生成应遵循（或避免）的参数。同时可以探索在不影响尺寸范围和体积分数的情况下减少等温退火过程中的保温时间的可能性。
4. 结果讨论
4.1 训练集结果与元模型分析
通过KNN算法生成元模型后，可以将生成后的模型做后处理显示。modeFRONTIER还包含生成元模型的3D显示图，以平均半径和体积分数作为函数Z轴，绘制为表面网格，其中一个变量（成分、温度或时间）固定在某个值，而其他两个变量可以在各自的范围内变化（图2-6）。有些图中的曲面显示为阶梯状，因为其中成分和温度分别以七个离散的大步长变化。
图2（左）图3（中）图4（右），以成分和温度为输入的各个工况下的平均半径参数的3D图
图5（左）图6（右），以成分和温度为输入的各个工况下的体积分数参数的3D图
4.2 元模型精度评估
为了评估元模型对设计的价值，我们将其对未包含在训练集中的输入的预测与相同新输入的通过相图计算的结果进行了比较。为了对三个变量空间进行采样，我们使用modeFRONTIER中的Sobol算法为三个处理参数生成新的随机数据输入点，如下所示：成分x在-3%和3%之间为140个点，温度在490到550°C之间为12个点，退火时间不超过2小时的12个点。为了说明基于Sobol序列且未在训练集中使用的新输入数据的元模型预测和直接计算结果之间的比较，我们选择了三对参数，（x=0.75，515°C），（x=0，515°C）和（x=±2.95，545°度）。图9和图10分别显示了Fe3Si纳米晶体平均半径及其体积分数的元模型预测（曲线）和相图计算得到的结果（点）。从这些图中可以明显看出，在整个退火持续时间内，元模型的预测值与直接计算结果只有很小的偏差。其阶梯状的出现是由于温度和成分偏差x的训练集稀疏所致。尽管训练数据稀疏，注意到所生成的元模型（响应面）能够很好地捕捉到Fe3Si纳米晶体生长过程中观察到的平均半径（图7）和体积分数（图8）的趋势。这说明了机器学习方法在这种情况下的预测能力满足使用要求。
图7. 直接计算和通过元模型计算的平均半径的结果对比
图8. 直接计算和通过元模型计算的体积分数的结果对比
4.3 不同训练集的元模型预测精度评估
为了定量评估元模型预测的准确性，我们将最初的24000个数据集分成90%-10%的分组，其中90%的数据集（21600个数据集）用于训练，剩余的2400个点用于测试准确性。为验证不同分组对模型训练的影响，可以创建了20个不同的随机以90%-10%的分组方式，给每个训练集单独训练，以测试集计算误差。表1 显示了20个不同的分组的最小、最大、平均和95%的误差。
表1. 不同分组下训练集生成模型的精度
上述计算发现，通过k-最近邻算法生成的元模型足够健壮，其预测可以在随机成分和加工参数的情况下来回验证。最后，为了强调元模型对设计的潜在有用性，我们估计了元模型驱动不同加工参数的实验预测所需的时间。表3显示了实验时间估计值（给定温度下每个样品退火时间估计为1小时）、直接计算和元模型的比较：如表3所示，对于大量数据集（44000），时间从年（实验）减少到分钟（元模型）。在实践中，这些实验根本不会针对如此大的数据集进行，研究人员必须从少得多的数据集中做出推论。在这种情况下，元模型的可用性允许快速识别实验条件/参数，从而获得最佳的平均半径和体积分数。
表3. 对比实验、直接计算和机器学习获得的计算效果
4.4 用于多元设计空间的元模型结果的其他表示
另外一种图形化显示优化数量和输入参数之间关系的工具是“气泡”图，modeFRONTIER的后处理环境中也包含了该工具。图9和图10表示所有三个输入对应的优化量的大小（平均半径和体积分数），其中输入位于水平轴（成分）、垂直轴（时间）和颜色（温度）。对于这种表示，元模型预测的平均半径或体积分数显示为不同半径的圆。通过气泡图，使用者可以选择一个平均半径，然后简单地从气泡图（图9）中读出得到当前平均半径的各种可能性（即成分、温度和时间）。这种绘图的价值是，它们可以为相同的平均半径或体积分数提供多种参数组合，从而为实验人员提供选择。例如，选择较低的温度和较短的退火时间可能是有益的或具有成本效益的，这可以通过较小的成分变化来实现。
图9. 不同成分、退火时间和温度对应的平均半径的气泡图显示
图10. 不同成分、退火时间和温度对应的体积成分的气泡图显示
虽然气泡图可以显示所有三个输入的每个优化数量，但是遇到三个以上输入和两个以上优化数量的优化问题。最方便的观察方式是通过modeFRONTIER提供的平行坐标图（PCC）实现，即所有的输入和输出都可以显示在平行坐标系上，任何输入或输出量都显示在其中一个平行轴上。我们可以使用PCC来评估每个单独输入对设计数量的影响（图13），或者我们可以选择设计目标，然后从导致该设计目标的许多集 合中选择输入参数（图14、15）。
图11（a）、（b）和（c）分别显示了x、温度和时间对平均半径和体积分数的影响。相同的44000个数据集绘制在图13的所有三个面板中，不同之处在于，从红色到蓝色的色标被放置在不同的输入轴上，以便于分离出对平均半径和体积分数的单独影响。与其他分析一致，降低浓度偏差x（图11（a））会增加平均半径和体积分数。而温度的影响不是很明显，因为它与退火时间的影响有很强的耦合。因此，如果退火时间大于0.5h（图11（b，c）），则所有温度均可导致平均半径和体积分数的期望范围。为了完整起见，图15为两个优化变量提供了单独的色标显示。
图11. 44000组数据中输入变量不同颜色对应的（a）x，（b）温度和（c）时间的平行坐标图
图12. 44000组数据中的输入对应的不同颜色输出的平行坐标图（a）平均半径和（b）体积分数
5. 结论
从元模型的结果来看，关于输入参数对平均半径和体积分数的影响有一些通用的结论。对于较短的退火时间（0.5 h），在所考虑的范围内的任何温度下，只要x<2.5%，就可以获得具有所需平均半径的纳米晶体。而当退火足够长时（2h），当前的所有成分x都能使平均半径保持在所需范围内。本例通过机器学习技术来产生元模型，从而获得了期望的输出（平均体积和体积分数）。
从更广泛的角度考虑，机器学习方法原则上可以推广到许多其他需要通过复杂加工条件进行结构或形态变化的材料性能研究。而获得准确预测元模型的关键因素是确保所有重要输入都得到充分的考虑，同时对数据的质量以及机器学习的算法也有一定要求，而modeFRONTIER提供多种的机器学习算法，可以协助进行充分的元模型评估以及校验。
6. 原始文献
Rajesh Jhaa,_, Nirupam Chakrabortib, David R. Diercksc, Aaron P. Stebnera, Cristian V. Ciobanua,，
Combined Machine Learning and CALPHAD Approach for Discovering Processing-Structure Relationships in Soft Magnetic Alloys，
https://arxiv.org/abs/1710.02605
