解读NC：为什么仿真设计是顶刊论文的引擎！

一、【引言】

随着科学技术的不断进步，仿真技术在材料制备领域扮演着愈发重要的角色。在过去的几十年里，随着计算机性能的提高和仿真软件的不断完善，研究人员得以深入地理解和预测材料的性能表现，为新材料的设计和制备提供了强有力的工具。因此，材料仿真设计逐渐成为顶尖期刊论文中不可或缺的核心元素。

顶尖期刊论文所要求的不仅仅是创新性的思路和深度的实验研究，更需要准确可靠的数据支持和深入的理论分析。而材料仿真设计作为一种高效、经济、且可控的手段，为实验室研究提供了宝贵的补充。通过仿真，研究人员可以事先预测不同工艺参数对材料性能的影响，提前发现可能存在的问题，并为实验设计提供有针对性的指导，从而加速研究过程。

在材料制备中，仿真技术的应用不仅仅局限于单一阶段。它可以在设计新材料的初期，通过模拟不同成分和结构的变化，为研究人员提供设计优化的方向。在材料制备的过程中，仿真可以帮助研究人员优化加工工艺，预测材料的形貌、结构和性能。最后，在材料性能评估阶段，仿真技术则可以提供全面的性能预测，为实验结果的解释和理解提供支持。

鼓励仿真设计师重视材料仿真设计的重要性是基于对科学研究的不断深化和技术要求的不断提高。仿真设计师需要深入了解所研究材料的特性和加工过程，熟练使用专业的仿真软件，提升仿真技能。与实验室的研究人员紧密合作，建立仿真模型并验证其准确性，不断改进和优化仿真方法。通过对仿真结果的深入分析，为实验设计提供指导，为科学研究注入新的动力。

鉴于此，在春节来临之际，仿真秀平台今日通过解读国际顶刊论文来和大家探讨仿真技术在顶尖期刊论文和材料制备中的重要性，以及鼓励仿真设计师在科学研究中发挥更为关键的作用。

二、【研究背景】

随着工业4.0的发展，定制化零部件的需求日益增长，而增材制造（AM）作为一项关键技术，具有高资源效率的特点，并且能够与智能系统集成，实现智能材料设计和制造。在过去的几年里，许多基于AM的技术已经得到发展，并逐渐渗透到各个工业领域和商业市场，但是人们对于其应用领域仍然充满了探索的兴趣。然而，尽管在聚合物、金属和陶瓷等材料的增材制造方面取得了巨大进步，但是对于碳材料的结构和功能进行精确控制的应用仍然相对落后。

传统上，碳材料的制备通常依赖于热解或炭化聚合物前体，但是在工业上，通过增材制造技术对其进行直接制备的方法仍然相对不足。已有的AM方法大多集中在打印和热解聚合物碳前体，或者通过溶剂/基体去除含碳墨水来创建碳材料，但这些方法往往存在着诸多挑战，如材料和设备成本高、工艺可扩展性差以及在热解后准确控制部件尺寸的难题，这些都严重影响了碳材料的规模化生产和直接应用。另外，以前用于开发压缩性和弹性碳材料的方法通常涉及复杂的工艺，并且将其与AM技术相结合，以按需生产结构化部件仍处于起步阶段。

为了解决这些问题，天普大学机械系Ling Liu团队提出了一种简单且可行的方法。该研究通过使用商业可获得的聚丙烯（PP）丝作为前体，结合磺化诱导的交联和热解过程，以在AM中直接制备具有可控结构和机械性能的碳材料。这项研究的创新之处在于：（1）使用低成本、广泛可获得的打印丝作为前体；（2）材料在从打印状态转变为碳化状态时表现出优异的尺寸稳定性；（3）简单可扩展的制造工艺，可推广到不同的含纤维填料的PP丝作为前体。该研究的成果有望解决碳材料在AM中的制备难题，同时为其在能源存储、催化和环境修复等领域的应用提供了新的可能性。相关成果在Nature communication顶刊发题为“Accurate additive manufacturing of lightweight and elastic carbons using plastic precursors”。

三、【研究思路】

本文的研究思路可以总结为以下几个关键步骤：

1. 背景调研： 首先，对增材制造（AM）领域的发展和碳材料的现状进行了深入的背景调研。突出了AM技术在工业4.0中的关键地位以及碳材料在能源存储、催化、环境修复等领域的重要性。同时，强调了目前碳材料在AM中的制备面临的挑战，为后续研究提供了明确的问题和动机。

2. 问题陈述：从背景调研中引出了当前碳材料制备中存在的问题，如材料和设备成本高、工艺可扩展性差、部件尺寸控制难等。明确指出这些问题是本研究需要解决的核心问题，为研究设定了明确的目标。

3. 方法选择：提出了一种新颖的方法，即使用商业可获得的聚丙烯（PP）丝作为前体，通过磺化诱导的交联和热解过程，在AM中直接制备具有可控结构和机械性能的碳材料。这一方法的选择基于对问题的深刻理解，试图解决现有方法存在的问题，实现碳材料在AM中的规模化制备。

4. 实验设计：描述了具体的实验设计，包括选择的实验材料、实验条件、以及关键的制备步骤。强调了使用聚丙烯丝的优势，并说明了磺化诱导的交联和热解的关键作用。此外，可能还包括对不同实验条件下的效果进行比较的实验设计。

5. 结果和讨论：展示了实验结果，并对实验结果进行深入的讨论。解释了为何选择的方法能够有效解决之前的问题，达到可控结构和机械性能的目标。可能还包括对不同条件下的实验结果进行分析，验证方法的鲁棒性和可重复性。

四、【科学贡献】

图1解决了采用商业聚丙烯-碳纤维（PP-CF）作为前体，在增材制造（AM）过程中制备碳材料的交联和碳化过程中的关键问题。具体内容包括以下几点：a) 介绍了使用商业PP-CF作为前体制备碳材料的AM处理方案。该处理方案通过磺化诱导的交联和热解过程，实现了从PP-CF打印件到最终碳化部件的制备过程。此方法可利用增材制造技术制备复杂结构的碳材料，为碳材料的规模化制备提供了新途径。b) 展示了PP-CF样品的质量增益和结晶度随磺化时间的变化。这些数据提供了对磺化反应动力学的了解，为优化交联条件提供了依据，并为实现碳化过程的控制提供了基础。c) 通过扫描电镜（SEM）图像展示了PP-CF在交联过程中出现的方向性裂纹。这些裂纹的形成揭示了在AM制备过程中存在的应力集中现象，为设计改进打印参数提供了指导。d) 给出了PP-CF前体的碳收率随磺化时间的变化。这些数据表明了在交联过程中碳材料的形成效率，并为选择最佳热解条件提供了参考。总体而言，图1详细描述了使用商业PP-CF作为前体，在AM过程中制备碳材料的关键步骤和过程，为解决碳材料制备过程中的关键问题提供了重要信息和方法。

图1. 采用FFF打印的PP-CF的交联和碳化过程。

为了描述了经交联的PP-CF前体经热解得到的结构化碳材料的物理性质，包括其微观结构、孔隙结构和孔隙率，以及力学性能。研究人员通过综合应用多种表征方法，包括扫描电镜（SEM）、比表面积测试（BET法）、拉曼光谱等。结果显示，如图2a所示，热解后的碳材料展现出特征性的单向微裂纹，这些微裂纹在磺化过程中形成，并在热解后得以保留。值得注意的是，通过高倍率SEM图像（见图2b），我们清晰观察到这些碳材料具有纳米尺度的多孔结构，这与其近零维度收缩的特性相一致。为了更全面地了解这些碳材料的孔隙性质，我们采用液氮吸附法进行测试，获得了BET等温线（见图2c）。结果显示，材料中存在微孔和宏孔，具有302m²/g的BET比表面积和0.2 cm³/g的微孔体积。拉曼光谱分析（见图2d）表明，这些碳材料呈非晶性结构，其ID/IG比值为1.25，与聚烯烃衍生的功能性碳材料的其他研究结果一致。

经过18小时150 °C下交联的PP-CF前体制备的结构化碳材料进行了压缩力学测试（见图2e）。这些材料表现出较高的弹性模量（63.8 ± 9.3MPa）和极限强度（2.9 ± 0.2MPa），相较于未添加CF的PP衍生碳材料，其力学性能有显著提升。通过与相应的表观密度进行归一化，PP-CF衍生样品显示出较高的比模量（235 ± 34MPa·cm³/g）和比强度（11 ± 0.7MPa·cm³/g），与相同几何结构的PP衍生碳材料相比，这些值显著增加。此外，沿着垂直于平面方向的碳材料在机械性能上也表现出显著提升。这些轻质碳材料的强大机械性能可通过图2f中的例子予以直观展示，1.3克的碳结构能够轻松支撑至少12.5千克的负载，表现出极高的强度重量比（至少9600:1）。这些结果强调了通过增材制造和特定前体材料的选择，可以制备具有复杂结构和优越性能的碳材料，为碳材料的广泛应用提供了新的可能性。

图2. 经交联的PP-CF前体经热解得到的碳材料的微观、孔隙结构、力学性能等特性。

图3展示了PP-CF在碳化过程中的低维度收缩情况。研究表明，通过在打印丝中添加CF填料，制备的PP-CF部件在转化为碳产物时表现出极低的收缩率，平均仅为2%（见图3a）。这种低维度收缩能力可以归因于CF的存在，它限制了聚合物基体在碳化过程中的体积收缩。与此类似，先前的研究也发现了填料对于降低前体在碳化过程中的体积收缩具有重要影响。进一步的实验结果显示，随着CF含量的增加，PP-CF部件的收缩率进一步降低，证实了填料含量与收缩性能之间的相关性。通过结构性复杂的3D打印，我们成功制备了具有不同几何形状的碳材料，并展示了它们在转化过程中保持几何结构的能力，这为制备具有拓扑结构控制的碳材料提供了可行途径。此外，我们还制备了可展示50%变形的碳弹簧，证明了从3D打印PP-CF衍生的碳材料具有优异的机械性能，进一步验证了我们方法的可行性和实用性。

图3. PP-CF在碳化过程中的低维度收缩情况。

图4显示了3D打印的PP-CF衍生碳材料的焦耳加热性能。这些材料在工业脱碳中具有广泛的应用前景。随着供电功率的增加，碳弹簧的温度迅速升高，显示出出色的加热响应。在20W的电源供应下，仅需40秒即可达到最高温度，而20秒内即可从800°C迅速冷却至200°C。另外，可变形的碳弹簧在30W的供电下，仅需30秒即可呈现出红色光亮，显示出其在低能耗的焦耳加热应用中的潜力。这些特性与碳材料的高热稳定性相结合，为实现高温加热工艺的电气化提供了重要支持，推动向碳中性经济的转型。

图4. 3D打印的PP-CF衍生碳材料的焦耳加热性能。

在图5中，通过调节磺化时间，我们成功地控制了3D打印PP-CF衍生碳的多孔性和孔隙结构。如图5a所示，我们通过改变磺化时间从4小时延长到24小时，实现了<3%的平面尺寸收缩，展示了对碳材料结构的高度可控性。然而，由于PP基体的交联程度差异，不同磺化时间导致了显著不同的碳收率，使得框架密度在0.20 g/cm³到0.75 g/cm³之间变化。图5b展示了随着磺化时间的增加，衍生碳的框架孔隙度和BET比表面积的变化。我们发现，随着反应时间的延长，孔隙度从6小时的84%降低到12小时和24小时时的63%。BET比表面积在反应时间为12小时及更长时达到稳定，约为320 m²/g，显示了衍生碳的表面积可通过调节磺化时间实现精确控制。最后，图5c通过SEM图像展示了不同磺化时间下衍生碳的特征孔隙结构。这些结果表明我们的方法能够通过简单地调整相同打印部件的反应时间，实现对多孔碳框架密度和孔隙度的直接可控制。

图5. 通过调节磺化时间来控制多孔性和孔隙结构。

图6展示了通过改变磺化时间来控制3D打印PP-CF衍生碳的力学性能。随着交联时间的降低，衍生碳的模量减小，可压缩性增加。在相同的打印部件下，增加交联反应时间可产生具有不同机械行为的碳材料。图中还展示了样品的高应变恢复率以及不同交联时间下的压缩应力-应变曲线。研究结果表明，通过控制交联程度，可以调控材料的比强度、模量和能量吸收性能，这为定制化材料设计提供了可能性。

图6. 通过调节磺化时间来控制力学性能。

在图7中，通过多尺度的模拟工作，我们深入探讨了3D打印PP-CF衍生碳的结构与性能关系。首先，在宏观层面，我们模拟了3D打印的几何结构，展示了不同变形条件下的Von Mises应力分布（图7a）。其次，在中观层面，我们构建了复合材料的代表性体积单元（RVE），其中包含了随机分布的纤维和大孔隙（图7b）。通过四个不同磺化时间的RVE模型，我们揭示了大孔隙结构对复合材料力学性能的显著影响（图7d）。最后，在微观层面，我们比较了不同磺化时间下碳基基体的力学性能（图7e）。

模拟结果展示了大孔隙结构对包含几何结构的PP-CF衍生碳的力学性能的显著影响。通过考虑PP-CF衍生碳的时间依赖性力学特性，我们的宏观模型对实验结果的预测与实际表现达成了卓越的一致性（图7c）。模拟还揭示了中观尺度上大孔隙结构对复合材料弹性模量和强度的深刻影响，其中较短磺化时间下的大孔隙显著降低了复合材料的模量和强度。此外，我们对纤维/基体界面强度对3D打印碳复合材料力学性能的影响进行了模拟，为未来改进技术提供了参考。

微观层面的模拟揭示了不同磺化时间下碳基基体的力学性能，表明磺化时间的增加几乎线性地提高了PP-CF衍生碳的弹性模量。此外，我们从宏观和中观两个尺度上考察了大孔隙结构对碳材料的压缩性能的影响。对于短磺化时间的样品，大孔隙结构导致了更为柔软的响应，而随着磺化时间的增加，复合材料变得更加坚硬。最终，我们通过损伤扩展的模拟研究了大孔隙结构对碳材料的压缩性能的影响，发现大孔隙结构能够减缓损伤扩展，延长了压缩性能。总体而言，这一多尺度的模拟框架深入解析了3D打印PP-CF衍生碳的结构与性能关系，为调控材料性能和微观结构性能提供了深刻见解。

图7. 3D打印碳材料的多尺度模拟。

五、【展望】

可以看出，在顶尖期刊论文和材料制备领域，仿真技术的重要性不言而喻。通过仿真，研究人员可以在理论上探索材料的结构与性能之间的关系，预测不同加工参数对材料性能的影响，为实验设计提供指导，并加速新材料的发现和开发过程。仿真技术能够在材料制备的不同阶段发挥关键作用，从设计阶段到工艺优化和性能预测，都可以为研究人员提供宝贵的信息。

对于仿真设计师而言，首先应该深入了解所研究材料的特性和加工过程，掌握相关的材料模型和仿真方法。其次，需要善于使用专业的仿真软件，并不断提升自己的仿真技能，包括建立准确的模型、选择合适的仿真参数以及对仿真结果进行有效的分析和解释。此外，与实验室的研究人员密切合作，及时获取实验数据并用于验证仿真模型的准确性和可靠性，从而不断改进和优化仿真方法。

在顶尖期刊发表论文需要高水平的研究设计和严谨的数据分析，仿真设计师应该注重细节，确保仿真结果的可信度和科学性。同时，要勇于挑战传统观念，提出创新的研究思路，并通过仿真技术来验证其可行性和有效性。最重要的是，要保持对科学的热情和探索精神，不断学习和积累经验，为推动材料制备领域的发展做出贡献。

文献来源：Smith, P., Hu, J., Griffin, A. et al. Accurate additive manufacturing of lightweight and elastic carbons using plastic precursors. Nat Commun 15, 838 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-45211-4。